北大创制分子氧氧化脱硫催化材料
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柴油是长途运输和工程机械领域不可或缺的高能量密度燃料。商用柴油需要预脱硫以减少硫氧化物排放。目前，加氢脱硫广泛应用于石油化工行业以实现上述目的。这需要高成本和高能耗。使用空气作为可持续的氧化剂，分子氧氧化脱硫（AODS）是加氢脱硫的理想替代方案。然而，AODS需要在低温常压下实现硫化物转化，以降低能耗和爆炸风险。因此，需要高效的催化剂来克服温和条件下氧活化的挑战。
据报道，基于非金属钨、钼和钒以及金属铜和铂等为主体的多相催化剂在噻吩硫化物的氧化反应中具有高度活性。其中，钼基金属氧化物具有良好的催化活性和优异的催化稳定性。三氧化钼本身是非活性的，有必要通过与其他氧化物复合来引入稳定的低价钼，以诱导表面氧空位的形成并增强分子氧的吸附和活化。
为此，郭少军团队提出了一种将钼原子锚定在金属氢氧化物纳米片上的通用方法，该方法简单且易于规模化。他们通过改变主体氢氧化物精确调节钼单原子位点的电子结构。基于此，该团队设计了一种亚纳米厚的氢氧化钴纳米片负载的原子钼催化剂，用于高效分子氧氧化噻吩硫化物。
实验结果表明，该催化剂具有高转化率、低能耗和高耐久性。进一步的溶剂萃取可以使脱硫柴油的硫含量低于10ppm，达到目前的硫含量标准。
此外，研究人员评估了钼基单原子催化材料的应用性能，并在80℃下对氢化柴油和直馏柴油进行了AODS实验。对于加氢柴油，几乎所有硫化物在50分钟内完全转化，表明钼基单原子催化材料具有优异的催化活性。钼基单原子催化材料在多次催化循环试验后仍能保持良好的转化效率。他们进一步表征了重复使用的催化材料，钼位点的精细结构或氧化状态没有改变，表明钼基单原子位点催化材料具有优异的催化稳定性。
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